Anders als das verwandte Busch-Windröschen ist das Große Windröschen bevorzugt in lichten Buschwäldern, an trockenen Waldsäumen und in Kiefernheiden zu finden.
Die Intensivierung in der Land- und Forstwirtschaft hat viele Standorte zerstört, die schöne Pflanze gilt heute in ganz Deutschland als gefährdet.